Psycho le Cému foi formado em 1999 pelos ex-membros das bandas Sculp, MYU e ISABELLE: Daishi (vocal), AYA e Lida (guitarras), YURA-sama (bateria) e Seek (baixo), todos nascidos em Himeji na província de Hyougo.
Em julho do mesmo ano fizeram a sua primeira Demo-tape, entitulada de "Self Analysis", que continha 5 faixas.

Já em março de 2000 lançaram "Kronos" que foi o primeiro Maxi-single e em julho iniciaram a turnê "Kosurikomareta Junshin" percorrendo Nagoya com 19 shows. Em agosto apareceram no VHS "Spark Up" da Plug Records' fazendo uma performance de Kronos.
Lançaram, no dia 22 de novembro, um single chamado "Risoukyou Ryokou Guide Disc" que tinha duas musicas e mais 5 faixas onde os integrantes faziam um tipo de apresentação. Em dezembro começaram a turnê "Risoukyo Ryokou", da qual todos os 15 shows tiveram a venda de ingressos esgotada!

No mês de janeiro de 2001, "A Trip to the Arcadia", o primeiro maxi-single duplo, foi lançado. Continha 4 faixas em cada CD e apenas 3333 cópias foram lançadas. 10 dias depois veio a segunda Demo-tape chamada de "Genesis", que apenas continha uma musica e que em junho seria relançada.
O maxi-single "REMEMBRANCE" foi lançado em julho. Conseguiram uma grande popularidade após o lançamento desse maxi-single.
Sem perder muito tempo lançaram em setembro o primeiro álbum com o titulo de “Doppleganger ~mou hitori no jibun~” quem continha 10 faixas. Logo em seguida iniciaram a turnê do álbum em Sendai, com 7 shows.
Em dezembro participaram de um dos concertos do Sweet Trance, "Main Stage: The Space Odyssey".

Em abril de 2002 lançaram o mini-álbum "Prism" e começaram a turnê "Star Ocean no Hihou" que contou com um total de 8 performances em Sapporo.
Em julho relançaram o mini-álbum "Prism" e iniciaram a última turnê como banda indie, "Gobousei Fantasy", em Sapporo, que contou com 12 shows em 9 lugares diferentes. O último show da turnê ocorreu no "Nakano Sun Plaza" em 2 dias.
Em agosto participaram dos shows "SWEET TRANCE 2002 FINAL STAGE. THE GRADUATE" e "SWEET TRANCE 2002 SECOND STAGE“LAST SUMMER DAY" nos dias 24 e 28 respectivamente.
Debutaram como Major no início de outubro, pelo selo da Nippon Crown, com o single "Ai no Uta", que teve um evento especial de lançamento, e figuraram pela primeira vez entre os 10 mais vendidos no Ranking Oricon.

Em 16 de janeiro de 2003 lançaram o maxi-single "Gekiai Merry-Go-Round / Shunkashuutou" e com ele conseguiram mais uma vez aparecer no Ranking Oricon, agora em 8º lugar.
Em de abril iniciaram a turnê "Risoukyo Ryokou Z" e lançaram o maxi-single "Roman Hikou", cover de um grande sucesso do grupo "Kome Kome Club".
Em 21 de maio "Saikoro Korokke's 'Miracle high tension!'", trilha sonora do anime "Korokke", foi lançado.
No dia 19 de julho participaram do show "SWEET EXTRA 2003 TOMORROW HISTORY".
Logo após, no dia 27 de agosto, foi lançado o segundo álbum inédito e primeiro como banda Major entitulado "Frontiers", que é considerado por muitos o melhor álbum lançado.
Em seguida, em 8 de outubro, relançaram o mini-álbum “A trip to the arcadia” mas agora contendo "Genesis" como faixa bonus no CD 2.
Lançaram o BOX "Gouka Tokushu Shiyou Gentei Box Set" que incluia um DVD com PV's, apresentações ao vivo de Ai no Uta e Para Para Lessons entre outros videos, além de postcards, miniaturas dos integrantes da banda e mais alguns objetos.

Chega o ano de 2004 e com ele o maxi-sngle "Omoide Aruki" em fevereiro.
A turnê "PsyYuuki" ocorreu de 09 a 24 de março e passou por 5 cidades. Dois shows fecharam a tunrê no NHK Hole.
No mês de maio partiram para os Estados Unidos para fazer a primeira turnê fora do japão. A turnê "Psycho Invasion" passou pelo estado do Texas e da Califórnia.
O maxi-single "Michi no Sora" foi lançaro, logo após o fim da turnê, em 09 de junho.
Participaram do show "SWEET EXTRA 2004 NEW BEGINNING" em 23 e 24 de julho.
Depois, em agosto, começaram com a turnê "Live House" passando por 10 cidades. O show de encerramento aconteceu no "Zepp Tokyo"
Os shows feitos na turnê "Psycho Invasion" renderam o DVD "Psycho le Cému in USA: Live & Document", incluindo ainda entrevistas, em setembro.
Em 6 de outubro lançam o maxi-single, "Yume Kazaguruma" com uma edição limitada que acompanhava um DVD com o Promotional Video de Yume Kazaguruma.
Em novembro, "Beautiful World ~Kono Hitomi ni Utsuranai Mono~" é lançado. O terceiro álbum continha 13 faixas, sendo uma faixa bônus.
Já em dezembro, iniciaram a turnê "Bad boys, be ambitious! Kronos-only", apenas para os membros do fã-clube oficial "Kronos". No dia 24 iniciaram a turnê do álbum Beaultiful World passando por 3 cidades. Participaram do evento "Beauti-Fool's Fest '04" da revista Fool's Mate e do evento "BEAT SHUFFLE LIVE SIDE 2004" com artistas como Mucc e Kagrra entre outros.
E para fechar o ano com chave de ouro, Psycho le Cému foi eleito como uma das bandas mais influentes do Japão na revista "Newsweek" (edição japonesa).